Laureano Barrau Buñol inició su formación en la Escuela de Bellas Artes de Barcelona, donde fue discípulo de Antonio Caba. Poco después realiza un viaje a Madrid, para estudiar a los grandes maestros del Museo del Prado.
En 1884 el Ayuntamiento de Barcelona le concede la pensión Fortuny para ampliar sus estudios en París. Allí entra en la Academia de Bellas Artes, con Jean-Léon Gérôme como tutor.
Dos años después obtiene otra pensión, esta vez para viajar a Roma y estudiar a los maestros italianos. Concurrió asiduamente a exposiciones nacionales e internacionales, obteniendo varios premios.
En las Nacionales de Bellas Artes se le concedieron una tercera y una segunda medalla (1892 y 1904 respectivamente), y segundas medallas en las Universales de Barcelona y Bruselas de 1888. Realizó numerosas exposiciones, individuales y colectivas, en París, Barcelona, Madrid, Nueva York y Roma. Desde 1887 expuso regularmente en la sala Parés de Barcelona, una de las más importantes galerías españolas del momento, y la más destacada de Cataluña.
En 1911 traslada su residencia a Ibiza, donde permanece hasta su fallecimiento en 1950. En 1929 es nombrado Societaire de los Salones de París.